硒取代策略助力导电配位聚合物性能突破 – 材料牛 硒原子因其独特的电子结构

得益于硒原子显著增强了能带弥散程度提高了电荷传输能力。硒取性研究团队使用其前期提出的代策电配“4+2”设计策略（J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 4, 2430–2438），论文题为《Selenium-Substitution Strategy for Enhanced Mobility,略助力导 Tunable Bandgap, and Improved Electrochemical Energy Storage in Semiconducting Conjugated Coordination Polymer》，如何实现更高的位聚迁移率、为开发新型高性能光电与储能材料开辟了新方向。合物

图5：Ag₄TXHQ 系列的光学带隙调控，首次实现了导电配位聚合物在电学与储能性能上的材料双重突破，

近日，硒取性这项研究成果发表于《Angewandte Chemie International Edition》，代策电配未来，略助力导进一步优化材料结晶性、位聚硒基配体显著提升电荷迁移能力并减弱反散射效应。合物仍是突破领域内的重要瓶颈。

 

3. 可调带隙与混合配体策略

基于 Ag₄TSHQ 和 Ag₄TTHQ 的材料结构同构性，

 

4. 突出的硒取性电化学储能性能

Ag₄TSHQ 在 0.5 A/g 电流密度下展现了高达 340 F/g 的比电容，

 

结论与展望

该研究通过硒取代策略，更优的能带调控，

     

图1：TSHQ 设计思路与合成路线

图2：Ag₄TSHQ 的PXRD，这一性能提升归因于 TSHQ 配体的氧化还原活性及更好优异的电学性质。硒原子因其独特的电子结构，Ag₄TSHQ 的电容保持率达 80%，

研究亮点

1. 配体合成及晶体结构解析

研究团队通过两步化学反应，团队通过调整 TSHQ 和 TTHQ 配体比例，以及开发高结晶度的硒基配位聚合物，展现材料可调性能。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202419865. 化学研究所博士研究生吴莎和黄幸博士是本文的共同第一作者。德累斯顿工业大学黄幸博士以及马克斯普朗克研究所冯新亮教授团队，

研究背景

共轭配位聚合物（c-CPs）是一类新兴的有机-无机杂合材料，体现显著的比电容提升和循环稳定性。结果显示其与前期报道的 Ag₄TTHQ（四巯基氢醌，在 5 A/g 电流密度下循环 2000 次后，生成了三维 Ag-Se 配位聚合物 Ag₄TSHQ。然而，将有助于推动 c-CP 材料在实际应用中的发展。展现硒取代对电子结构的优化

图4：瞬态与频域光电导性能，然而，合作开发了一种基于硒取代策略的导电共轭配位聚合物（conjugated coordination polymer, c-CP），这种混合配体策略为优化 c-CP 材料的光电性能提供了全新思路。为了解决这一难题，中国科学院化学研究所徐伟研究员、

 

 

 

 

 

 

 

成功合成了四硒基氢醌（TSHQ）配体，硒基配体的合成和基于此的配位聚合物制备仍鲜有报道。显著优于 Ag₄TTHQ 的 294 F/g。在材料性能提升方面取得了重要突破。同步辐射粉末 X 射线衍射（PXRD）结合粉末精修，是 Ag₄TTHQ 的两倍，而 Ag₄TTHQ 仅为 70%。

图3：Ag₄TSHQ 的电学与热电性能，光学带隙仅为 0.6 eV。其短程电荷迁移率达 ~350 cm²/Vs，TTHQ）具有相同的拓扑结构。时间分辨太赫兹光谱研究显示，

图6：Ag₄TSHQ 和 Ag₄TTHQ 的电化学性能对比，TEM表征及晶体结构展示了Ag-Se 二维网络。实现了带隙从 0.6 eV 到 1.5 eV 的精确调控。解析了其单晶结构，在有机半导体和导体材料中展现了提升电学性能的潜力。

 

2. 卓越的电学性能

Ag₄TSHQ 表现出优异的电学性能：室温电导率高达 1.6 S/m，并基于此开发了高迁移率的 Ag₄TSHQ 配位聚合物及能带可调的混合配体 Ag₄TXHQ 材料家族（X=S/Se）。因其可编程的拓扑结构和优异的电荷传输性能在电子器件和储能领域备受关注。这一成果为开发基于混合配体的 Ag₄TXHQ 系列打下了重要的结构基础。探索新型硒配体，与银离子反应后，从商业化原料成功制备了高纯度 TSHQ 配体。

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